陆地岩石风化被认为是大气二氧化碳的重要碳汇过程，尤其是在超过十万年的地质时间尺度，硅酸盐岩风化作为一种长期稳定的碳汇（净碳汇）成为维持地表气候长期稳定负反馈机制的关键环节。然而，化学风化对气候因素(如径流、温度)的敏感性仍然存在争议。大型河流系统使来自不同过程的化学特征均质化，这为在大陆尺度上解决化学风化主控因素问题提供了机会。此外，在水文过程的时间变化背景下，评估河流水化学为确定化学风化对气候变化的响应提供了一个独特的机会。例如，水岩相互作用时间的季节性变化、主要流体流动路径的变化、不同岩性单元的溶质供应或其他来源的输入都可能导致单一流域内河水化学的时间变化。除这些影响输入的水文过程外，如阳离子交换、粘土矿物吸附、新形成次生矿物(碳酸盐、硅酸盐和氧化物)、植物生长等次生过程也会随着水文条件的变化而变化，但这些过程很难仅根据主量和微量元素的溶解浓度来识别。因此，在不同水文条件下，次生过程对河水化学成分的影响目前尚不清楚，相关研究的缺乏阻碍了我们对化学风化过程的认识。
金属稳定同位素分析测试的发展为理解化学风化过程提供了新的视角。锂（Li）、钙（Ca）、镁（Mg）同位素逐渐成为良好的追踪风化环境中次生过程的代用指标，放射性成因锶(Sr)同位素可以为分馏和岩性控制提供补充证据。通过多同位素研究(稳定的Li、Ca和Mg同位素以及放射性成因的Sr同位素)，我们可以限定次生过程从而更好地评估化学风化的控制作用。
基于此，我院流域生物地球化学循环研究中心李思亮教授课题组选择了青藏高原东缘高海拔流域—金沙江和雅砻江流域作为研究区，系统研究了其干流出口一整个水文年的溶解态Li、Ca、Mg、Sr同位素的组成特征。结果发现：在不同水文条件下，金沙江、雅砻江河水化学和Ca、Mg、Sr同位素组成具有较高的时间分辨率。其变化归因于流动路径的差异、源物质的风化以及伴随的次生过程的变化。低径流期(Q < 2000 m3/s)，金沙江和雅砻江河水化学成分受土壤水和地下水化学成分的控制；中径流期(2000 m3/s < Q < 4000 m3/s)时，基岩化学风化作用对河水化学的贡献增加，干流水化学和同位素组成主要由支流和源头输入；高径流期(Q > 4000 m3/s)时，大量降水将土壤带入河水，造成河水悬浮物含量增加，颗粒态与河水的相互作用增强。雅砻江出口溶解态δ7Li值呈现较高的时间变异（~7.2‰），反映了硅酸盐风化反应过程中次生矿物对Li吸收量的变化。水文参数(流量)的变化导致硅酸盐风化和次生矿物对Li吸收过程的变化，风化状态从供给受限转变为动力学受限。非季风期溶解态δ7Li值较低，反映了次生相的再溶解，有限的降水阻碍了粘土矿物和土壤的形成；季风期，随着流量增加，溶解态δ7Li值随着硅酸盐风化和物理侵蚀速率的增加而增加。河流Li同位素和硅酸盐风化速率的高时间变异性是降水和相关水文变化的结果，而不是普遍接受的温度变化的结果。结合各个不同海拔的Li同位素、物理侵蚀速率和硅酸盐化学风化速率数据，研究表明，全球硅酸盐风化主要受地貌机制和水文循环强度的控制。这些结果为Li、Ca、Mg、Sr同位素在示踪流域硅酸盐岩风化应用方面提供了重要的科学依据。
图1 金沙江和雅砻江流域(a、b)枯水期，(c、d)中等流量期，(e、f)丰水期的水源和流动路径示意图
图2 风化层停留时间和风化强度与溶解态δ7Li特征联系的概念图
近日，Ca、Mg、Sr同位素相关研究结果以“Behaviour of Sr, Ca, and Mg isotopes under variable hydrological conditions in high-relief large river systems”为题在国际著名地学期刊《Geochimica et Cosmochimica Acta》上发表，我院流域生物地球化学循环研究中心陈贝贝博士为文章第一作者，李思亮教授为通讯作者，Philip A.E. Pogge von Strandmann教授、David J. Wilson博士、钟君副研究员等参与、指导了该项研究工作。文章链接：https://doi.org/10.1016/j.gca.2023.01.003。
Li同位素相关研究结果以“High-temporal-resolution of lithium isotopes in Yangtze River headwater: Hydrological control on weathering in high-relief catchments”为题在环境科学与生态学期刊《Science of the Total Environment》上发表，我院流域生物地球化学循环研究中心马婷婷博士为文章第一作者，李思亮教授为通讯作者，Marc Weynell博士、钟君副研究员、徐森博士等参与、指导了该项研究工作。文章链接：https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2023.163214。
上述两项研究得到国家自然科学基金（41925002），第二次青藏高原科学考察与研究（2019QZKK0707），天津市杰出青年科学基金（18JCJQJC46200）等项目的支持。
论文信息:
Bei-Bei Chen, Si-Liang Li*, Pogge von Strandmann, P.A.E., Wilson, D.J., Jun Zhong, Tingting Ma, Jian Sun, Cong-Qiang Liu. Behaviour of Sr, Ca, and Mg isotopes under variable hydrological conditions in high-relief large river systems. Geochimica et Cosmochimica Acta, 2023, 343, 142-160. https://doi.org/10.1016/j.gca.2023.01.003
Tingting Ma, Marc Weynell, Si-Liang Li*, Jun Zhong, Sen Xu, Cong-Qiang Liu. High-temporal resolution of lithium isotopes in the Yangtze River headwater: Hydrological control on weathering in high-relief catchments. Science of The Total Environment, 2023, 879, 163214. https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2023.163214
Bei-Bei Chen*, Si-Liang Li*, Pogge von Strandmann, P.A.E., Jun Zhong, Tingting Ma, Jian Sun, Wen-Yan He, Cong-Qiang Liu. Calcium isotopic geochemistry of geothermal systems in the tectonically active southeastern Tibetan Plateau. Science of The Total Environment, 2023, 867, 161534. https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2023.161534
