甲烷（CH4）既是重要能源形式，也是地球碳循环中关键温室气体。甲烷团簇同位素（Δ13CH3D 和 Δ12CH2D2）为解析甲烷来源、识别其生成与后生过程，并约束其全球收支估算提供了新兴“双重”且“独立”的地球化学工具。
本综述系统梳理了甲烷团簇同位素在全球甲烷循环研究中的应用进展。文章汇编了全球甲烷团簇同位素数据集，并补充了本团队测量的天然气、煤层气、湖泊冒泡及扩散实验结果。研究通过机器学习模型实现了数据集的扩展与互补分析，结合观测和模型模拟结果讨论了甲烷生成、迁移及转化对应的团簇同位素效应。研究总结，甲烷团簇同位素具有三重功能：作为“地温计”可反演甲烷形成或再平衡温度，如指示天然气储层热活动等；作为“示踪剂”可区分热成因、微生物成因等不同形成机制；作为“诊断工具”可识别甲烷汇过程中的同位素分馏效应。基于此，研究采用前向计算（基于源汇同位素效应）与后向源解析（纳入贝叶斯混合模型）相结合方式对大气甲烷收支进行了估算，并指出当前数据代表性等方面不确定性。研究指出，未来随着分析技术发展与模型迭代，团簇同位素有望进一步揭示全球甲烷循环时空格局及其对气候变化的响应。
图1 甲烷团簇同位素数据的全球分布
图2 不同甲烷源团簇同位素组成和汇过程分馏趋势
该综述为甲烷循环研究提供了基于团簇同位素与数据驱动模型的新框架，提升了对甲烷源、汇过程的机制理解与定量约束能力。相关成果发表在国际地学著名期刊《Earth-Science Reviews》上，王欣楚博士为论文第一作者，刘丛强教授为通讯作者，李思亮教授、徐胜教授、Rob Ellam教授共同指导了工作开展，合作者来自美国加州大学洛杉矶分校、伯克利分校、圣巴巴拉分校，加州理工学院，亚利桑那大学，瑞士EMPA实验室等。研究得到国家自然科学基金（42293262，42494824，42503042）和中国博士后科学基金等项目的资助。
文章链接：https://doi.org/10.1016/j.earscirev.2025.105349。
