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JGR-Oceans:利用改进的LC-FT-ICR MS阐明水-气介质中的溶解有机硫

2024-03-23

傅立叶变换离子回旋共振质谱(FT-ICR MS)具有超高的分辨率以及质量精度,使其成为全面解析复杂环境有机质分子组成的最有优势的工具之一。溶解有机硫(DOS)是环境有机质的重要组成部分,广泛存在于陆地-海洋-大气界面。然而,目前对沿海地区不同环境介质中DOS分子水平的表征还不够重视。不仅如此,大量非含硫物质的离子抑制效应阻碍了传统FT-ICR MS直接进样方法对溶解性有机硫物质的检测。

近日,我院傅平青教授团队利用改进的液相色谱-傅立叶变换离子回旋共振质谱(LC-FT-ICR MS)联用技术,对上海河口区域的气溶胶、雨水和河水样品中的DOS分子进行探究(图1),相关成果以“Elucidating Dissolved Organic Sulfur in the Coastal Environment by Improved Online Liquid Chromatography Coupled to FT-ICR Mass Spectrometry”为题,发表于AGU旗下期刊《Journal of Geophysical Research: Oceans》

1 LC-FT-ICR MS联用系统分析环境样品的色谱和不同馏分的平均质谱图

该方法能有效分离盐类、富含羧基的脂环族化合物(CRAMs)和有机含硫化合物,降低DOM混合物的复杂性,从而抑制FT-ICR MS直接进样模式下的电荷竞争,显著改善了DOS分子信号丰度和高度氧化结构的有机含硫化合物的检出。运用有机硫化合物修正分类方法,上海地区水-气介质之间普遍发现一系列以人为源为前体物的分子标志物(图2),包括脂肪族化合物、芳香族化合物、以及磺酸盐及其衍生物。本研究在分子层面上证明了人为源的有机含硫化合物在水-气介质中普遍存在,尤其是阴离子表面活性剂及其衍生物。LC-FT-ICR MS的分析结果显示,人为源前体物对环境DOS的贡献在以往可能被低估。

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2 a)水-气介质共有含硫化合物;(b)人为源CHOS同系物;(c)人为源CHOS可能结构式

论文第一作者为地科院2023届博士陈爽,通讯作者为地科院傅平青教授。本研究得到了国家自然科学基金委创新研究群体项目(42221001)和国家杰出青年科学基金项目(41625014)的资助。

文章信息:Chen, S.; Qi, Y.L.; Xie, Q.R.; Ma, C.; Zhong, S.J.; Wu, L.B.; Fu, P.Q.* (2024) Elucidating Dissolved Organic Sulfur in the Coastal Environment by Improved Online Liquid Chromatography Coupled to FT-ICR Mass Spectrometry. Journal of Geophysical Research: Oceans. 129, e2023JC020163. https://doi.org/10.1029/2023JC020163

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