二次有机气溶胶（SOAs）对气候变化和公共健康有重要影响。然而，人们对SOAs的氧化态和挥发性认识仍不清楚。地科院傅平青教授课题组与国内外合作者利用傅立叶变换离子回旋共振质谱仪（FT-ICR MS）研究了β-蒎烯和柠檬烯臭氧化形成的SOAs中的高含氧有机分子（HOMs）及低挥发性物质的组成差异，并结合扫描电迁移率粒径谱仪（SMPS）在线数据研究了SOAs的浓度和粒径分布情况。相关研究以“Large differences of highly oxygenated organic molecules (HOMs) and low-volatile species in secondary organic aerosols (SOAs) formed from ozonolysis of β-pinene and limonene”为题发表于EGU旗下期刊《Atmospheric Chemistry and Physics》。我院2019级博士生刘丹丹和中国农业大学理学院助理研究员张芸为共同第一作者，傅平青教授和德国亥姆霍兹表面科学研究所仝海杰教授为论文共同通讯作者。
图1 不同臭氧浓度条件下形成β-蒎烯SOA和柠檬烯SOA中HOMs挥发性的相对丰度
研究发现，柠檬烯SOA中HOMs的相对丰度为14-20%，高于β-蒎烯SOA中HOMs的相对丰度（3-13%），并随着臭氧浓度的增加呈现出不同的变化趋势。在臭氧浓度较高时，β-蒎烯氧化生成的HOMs产率较高，同时会生成大量超低挥发性有机物（ULVOC）。在中等臭氧浓度下，柠檬烯氧化生成的HOMs产量更高，其中半挥发性、低挥发性和极低挥发性有机化合物（SVOC、LOVC和ELVOC）发挥了主要作用（图1）。综合实验证据和理论分析表明，基于氧增加的过氧自由基化学反应是生成C10含氧有机化合物的合理机制（图2）。
图2 β-蒎烯和柠檬烯臭氧化生成C10 HOMs的生成机制
该研究表明，β-蒎烯和柠檬烯SOA中的HOMs及低挥发性物质有很大不同。建议在未来的气候或暴露风险模型中考虑臭氧浓度驱动的单萜烯类SOA的形成和演化机制，从而更准确地预测空气质量。本研究得到了国家自然科学基金资助项目（42130513和41625014）以及天津市研究生科研创新项目（2021YJSB135）的资助。
文章信息：Dandan Liu#, Yun Zhang#, Shujun Zhong, Shuang Chen, Qiaorong Xie, Donghuan Zhang, Qiang Zhang, Wei Hu, Junjun Deng, Libin Wu, Chao Ma, Haijie Tong*, Pingqing Fu*. 2023. Large differences of highly oxygenated organic molecules (HOMs) and low-volatile species in secondary organic aerosols (SOAs) formed from ozonolysis of β-pinene and limonene. Atmospheric Chemistry and Physics, 23, 8383-8402. https://doi.org/10.5194/acp-23-8383-2023
