近期,我院同位素前沿科学研究中心陈玖斌教授课题组在大气汞同位素研究方面取得了新进展,相关成果以“Stable isotopes reveal photoreduction of particle-bound mercury driven by water-soluble organic carbon during severe haze”为题在环境领域主流期刊Environmental Science & Technology上发表。
汞是一种全球性污染物。大气作为汞的重要储库,在全球汞循环中扮演重要角色。重污染天气下高浓度细颗粒物会增强对汞(Hg(Ⅱ)为主)的吸附,导致颗粒态汞(PBM)显著富集,很可能影响大气汞的迁移和转化。然而,严重灰霾期PBM的相态转化过程和潜在影响机制仍不清楚,引发的环境效应亟待探明。
研究团队利用学院高分辨率MC-ICP-MS分析了天津城区严重灰霾期大气颗粒物(PM2.5、PM10和TSP)的汞同位素组成。研究发现,重霾天样品的Δ199Hg(高达1.50‰)普遍高于已报道的全球城市PBM的同位素结果,人为排放源(Δ199Hg接近0)显然无法解释。有趣的是,样品的Δ199Hg与水溶性有机碳(WSOC)和相对湿度呈显著正相关。结合实验室WSOC-Hg(Ⅱ)光还原控制实验,推测WSOC很可能促进PBM发生光致还原并产生显著偏正的Δ199Hg值。根据瑞利分馏模型,计算出约21%的PBM可能在重霾期间被光致还原,并以Hg(0)的形式重新参与全球大气汞循环。因此,后续评估大气汞循环及相关生态环境影响不应忽视这一过程。
图1 天津城区重霾期间大气颗粒物的汞同位素组成
图2 (A) 样品Δ199Hg与WSOC、气溶胶含水量(RWC)和相对湿度(RH)呈线性相关
(B) WSOC-Hg(Ⅱ)光还原室内控制实验结果
我院博士生张可为论文第一作者,陈玖斌教授为通讯作者,郑旺教授、孙若愚教授、傅平青教授、李晓东教授、邓君俊副教授以及清华大学环境学院王书肖教授参与指导了研究工作。本研究得到国家自然科学基金(41830647、41625012、41903014)的支持。
论文链接: https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.2c01933