氮循环研究对于准确评估地表环境质量演变、粮食生产、生物圈演化和气候变化至关重要。工业革命以来，人类活动导致大气氮氧化物（NOx）排放和沉降快速持续增加，现已成为空气污染、臭氧层破坏、生物多样性减少、酸化和富营养化等问题的一大诱因。长期以来，以煤和石油燃烧为主的化石源被认为是大气NOx排放的主要来源和大气硝态氮（NOy）污染及其沉降通量增加的主导原因。近年来，以生物质燃烧（自然火灾、秸秆燃烧等）和微生物氮循环为主的非化石源被发现也是大气NOx排放的重要来源。然而，由于陆地和海洋微生物氮循环NOx排放数据的不完整或缺失，导致全球NOx排放通量存在较大不确定性，这是影响大气NOx减排策略制定、沉降量清算和模拟，以及氮沉降生态效应评估的关键问题之一。
在陆地环境，已有针对自然土壤和农业土壤微生物NOx排放的观测和模拟，但是目前还很难对其他基质（如河流、湖泊、沼泽等地表水）和排放源（如废水、水处理系统、固体废弃物）的微生物NOx排放进行较准确和全面的观测。在海洋环境，微生物NOx排放仅有零星观测、通量缺失，以至于海上燃油一直被认为是海洋NOx排放的主导来源。
基于上述问题和背景，天津大学氮同位素研究团队通过分析全球大气颗粒物硝酸根（NO3-）的氮同位素观测数据及其海陆差异，获得了来自海洋排放贡献的大气颗粒物NO3-的氮同位素信号（图一）。进而，通过约束大气NOx转化为颗粒物NO3-过程的同位素效应，结合陆地主要NOx排放源（燃煤、燃油、生物质燃烧、微生物氮循环）和海洋主要NOx排放源（燃油、微生物氮循环）的氮同位素值，构建了量化主要NOx排放源相对贡献的氮同位素新方法，并结合已知的化石源NOx排放量，分别获得了陆地和海洋微生物NOx排放的通量（图二）。
图一、陆地和海洋大气颗粒物NO3-氮同位素观测值以及来自海洋NOx排放贡献的大气颗粒物NO3-的氮同位素值
图二、大气主要NOx来源的排放通量以及NOy的传输和沉降通量
结果显示，微生物NOx排放约占陆地、海洋和全球总NOx排放的24%、58%和31%，相当于对应化石源NOx排放的0.5、1.4和0.6倍。该研究填补了海洋微生物NOx排放的数据空白，更新了陆地和全球的微生物NOx排放通量，表明微生物氮循环对全球NOx排放具有重要贡献，在当前和未来大气NOx减排政策制定和环境气候效应评估中应该予以考虑。
该研究发表于《国家科学评论》（National Science Review，NSR），详细内容请参考全文链接。天津大学地球系统科学学院宋韦副教授为该论文第一作者、刘学炎教授为通讯作者，美国康奈尔大学Benjamin Z. Houlton教授和天津大学刘丛强院士为合作作者。
上述研究致谢国家自然科学杰青、重点和面上基金（42125301, 41730855, 42073005）等项目的资助。
论文信息：Wei Song, Xue-Yan Liu, Benjamin Z Houlton, Cong-Qiang Liu. (2022) Isotopic constraints confirm the significant role of microbial nitrogen oxides emissions from the land and ocean environment. National Science Review, nwac106, https://doi.org/10.1093/nsr/nwac106.
