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       河流是生物地球化学过程的集成器，其中河流中碳的输运连接着陆地与海洋的碳循环，是全球碳收支的关键组成部分。河流中45%的碳是以溶解无机碳（DIC）形式存在，而其来源及过程的辨析却由于复杂的地球化学行为变得困难，河流中DIC浓度及同位素是否能准确表述风化信息？是什么因素控制着DIC的行为？这都是认识全球碳循环亟待解决的问题。

        近日，我院钟君副研究员及其所在团队与法国国家科学研究中心岩石学和地球化学中心Albert Galy教授、美国伍德威尔气候研究中心Scott Zolkos 博士合作，在《Earth and Planetary Science Letters》（EPSL）发表最新研究成果，对长江上游流域溶解无机碳（DIC）来源、转化及控制机制进行了系统阐述，为利用碳同位素（δ¹³C_DIC及Δ¹⁴C_DIC）准确示踪来源提供了指示，为认识流域碳循环及其气候效应提供了全新视角。

图1 研究区及长江上游[DIC]，δ¹³C_DIC及Δ¹⁴C_DIC空间变化特征

本研究通过对长江上游流域（图1）主量离子浓度、硫酸盐硫同位素组成、DIC浓度（[DIC]）、稳定碳同位素（δ¹³C_DIC）和放射性碳同位素（Δ¹⁴C_DIC）组成进行测定，探究了不同地理条件（如气候、地质、土地利用变化等）对流域碳循环的控制作用。主要得到以下结论：

（1）本研究使用Loadest模型对 [DIC]及δ¹³C_DIC进行日模拟，进而通过水文-地球化学混合模型对总出口DIC行为进行评估，结果显示：模拟值显示与测试值同样的显著时间变化，表明了河道中DIC的保守行为；

（2）Δ¹⁴C_DIC指示的碳酸盐岩贡献（8—33%）远低于水化学反演模型结果（40—64%），表明从化学风化到河流输运，DIC与土壤和/或大气CO₂作为一个开放系统进行交换，显著影响了其同位素值（图2）。通过Δ¹⁴C_DIC来估算这种交换的程度（开放程度参数；ψ），范围从0（完全封闭系统）到1（完全开放系统），变化范围为0.26±0.10至0.86±0.06（图 2）；

图2 δ¹³C_DIC与Δ¹⁴C_DIC之间关系，及开放程度（ψ）的定义

（3）ψ与流域平均海拔有很强的相关性，表明了海拔引起的气候变化（即降水与温度）及流域土地利用的影响（图3），进而指明了ψ的生物活动影响，即，生物活动产生的土壤CO₂控制DIC的交换。

图3 地理条件对开放程度（ψ）的控制作用

该项研究表明，气候条件控制土壤CO₂浓度，进而调控流域内碳转换；若不考虑化学风化的开放程度，通过δ¹³C_DIC及Δ¹⁴C_DIC示踪风化过程会对碳来源的评估带来巨大误差，特别是在生物活动强烈地区该影响更大。

该研究工作受国家自然科学基金（41925002、42173013 & 42361144858）及第二次青藏科考（2019QZKK0707-2）资助。

文章信息：

Zhong, J., Galy, A., Zolkos, S., Xu, S., Liu, C.-Q. and Li, S.-L., 2024. Sources of dissolved carbon in large rivers: Insights from coupled ¹³C-¹⁴C in the upper Changjiang (Yangtze) River. Earth and Planetary Science Letters 642. https://doi.org/10.1016/j.epsl.2024.118813.