土壤是地球表层最大的汞储库之一。成土过程中汞的迁移、转化和归趋显著影响汞从陆地向水生环境的转运及其在食物链中累积。然而，当前研究对汞在土壤中的迁移和从土壤中输出的过程和机制仍缺乏系统理解，特别是在占全球森林面积约45%、全球凋落物汞沉降和地表土壤汞储库一半以上的热带森林土壤中。汞稳定同位素作为一种有力的示踪手段，能为理解土壤汞循环提供重要的新视角。我院同位素前沿科学研究中心郑旺教授课题组利用汞同位素研究了新生代玄武岩强烈风化形成的热带砖红壤成土过程中汞的富集、迁移和再释放机制，并获得如下认识和结论。
1) 大气汞沉降是整个砖红壤剖面的主要汞源，而基岩风化残余的地质源汞贡献较少（0–36%）。整个剖面呈现非常负的非质量分馏值（Δ199Hg，负达~ −0.6‰），表明大气源汞在土壤表面发生了显著的光还原再释放。剩余大气源汞通过淋溶等作用向下迁移，并与土壤有机质的分布耦合。
2) 玄武岩风化过程中>80%的地质源汞被释放，并且轻同位素优先释放。部分风化的基岩相对于未风化基岩的δ202Hg呈现大幅度正漂移，表明玄武岩风化过程会优先释放较轻的汞同位素。玄武岩风化过程中汞的释放可能受到原生含硫矿物溶解和次生铁锰氧化物富集等过程的制约。
3) 汞同位素质量分馏（δ202Hg）与土壤pH存在显著相关性。pH能够影响土壤溶液中的汞形态及其与土壤颗粒物之间的吸附/络合等过程。因此，pH是控制土壤汞同位素质量分馏（δ202Hg）的重要因素。
本研究为热带土壤在成土过程中汞的累积、迁移转化和再释放机制提供了新的认识。土壤汞的迁移和再释放将显著影响大气、河流/湖泊和海洋环境中汞的含量和同位素组成。研究对利用汞同位素示踪风化成土过程中土壤汞的归趋及其对全球汞循环的影响提供了范例。
图1 砖红壤剖面汞同位素组成
图2 砖红壤剖面大气源汞和地质源汞的分布和与土壤有机质、铁锰矿物分布的关系
该成果发表在国际著名地学刊物《Geochimica et Cosmochimica Acta》，第一作者为天津大学地科院博士研究生高鑫，通讯作者为郑旺教授。天津大学袁玮副教授、陈玖斌教授、中国科学技术大学黄方教授、美国纽约城市大学王峥嵘教授等参与、指导了该项研究工作。
该工作受国家科技部重点研发计划项目（2019YFC1804400 & 2020YFC1806700）和国家自然科学基金（41973009, 22125603）等联合资助。
论文信息：Gao X., Yuan W., Chen J., Huang F., Wang Z., Gong Y., Zhang Y., Liu Y., Zhang T. and Zheng W.* 2023 Tracing the source and transport of Hg during pedogenesis in strongly weathered tropical soil using Hg isotopes. Geochim. Cosmochim. Acta 361, 101-112. https://doi.org/10.1016/j.gca.2023.10.009.
