汞（Hg）是一种具有全球迁移能力和长期生态风险的持久性污染物，深海沉积物是重建地史汞循环与人为影响的重要档案。然而，沉积物中的汞记录并不等同于来源输入：汞在穿越水柱时会经历海气交换、生物摄取与颗粒沉降等过程，沉积后还会受到早期成岩作用的改造——氧化还原条件的变化可使汞在氧化还原界面间迁移、再分配，或被固定于硫化物与铁锰氧化物等新生矿物相中。尤其对于有机质丰富的沉积层，成岩信号是否掩盖了原始记录，直接关系到古环境与人为污染历史重建的可靠性。汞稳定同位素的质量（MDF， δ202Hg）与非质量分馏（MIF，Δ199Hg）为区分来源变化与沉积后改造提供了关键工具。
近期，天津大学地科院同位素前沿科学研究中心联合国内外多家单位（法国格勒诺布尔阿尔卑斯大学、法国马赛地中海海洋研究所、中山大学）以东地中海爱奥尼亚海盆两根相距约30千米的深海沉积岩芯为主要研究对象，重建了几乎覆盖整个全新世（公元前8000年至公元2000年）的汞记录。研究测定了总汞浓度及同位素组成，并结合总有机碳（TOC）、Hg/TOC、Ba/Al、Mn/Al、Mo/Al及汞累积速率等地球化学指标，系统评估了沉积条件、早期成岩与人为活动对沉积汞的相对作用。
研究发现：1）特征S1腐泥形成阶段（距今9800—8400年），总汞浓度及汞累积速率最高，反映在输出生产力增强、水体分层加剧和深水通风减弱的条件下，沉降有机质对海水中溶解态汞的高效清除。δ202Hg与Δ199Hg与背景沉积物相比均无显著差异，表明S1腐泥层较好地保留了沉积时期的海水汞同位素特征。2） 腐泥沉积结束后，随着底层水重新通风，氧化作用（“burn-down”）自上而下推进，并在腐泥上部形成明显的氧化锋。该层位δ202Hg发生最大1.6‰的负向偏移，并与Mn/Al、Mo/Al的峰值相对应，而MIF值在0.1‰ 的范围内基本保持稳定。这表明沉积后的氧化作用可显著改造MDF信号，而对MIF信号的影响相对有限。
3） 剖面上部持续处于氧化条件下的沉积物则记录了两个同位素特征不同的人为汞输入阶段。铁器时代晚期至罗马时期，汞浓度升至背景值的约1.5倍，δ202Hg出现正向偏移，而Δ199Hg接近零，指示富汞冶金炉渣和尾矿经侧向输送进入深海沉积环境；工业时代，汞浓度和累积速率分别增至背景值的约3倍和5倍，δ202Hg转为明显负向偏移，而Δ199Hg略正，反映了大尺度工业汞排放经长距离大气输送后沉降至海洋的影响。
图1. 东地中海沉积物岩芯的汞含量及同位素组成特征
该研究表明沉积物中的汞同位素同时记录了汞的来源与过程信息：δ202Hg对氧化还原重组高度敏感，而MIF更能保留源区及表层光化学过程特征；当δ202Hg发生显著变化而Δ199Hg变化较小时，同位素变化更可能反映沉积后的氧化还原改造，而非汞来源的改变。值得注意的是，本研究发现有机质氧化可能产生微小的 MIF，古环境研究在解释沉积岩微小Δ199Hg（<0.1‰） 变化时，需考虑成岩作用的潜在影响。因此，利用沉积物汞同位素重建古环境和汞循环时，应避免将单一同位素变化简单归因于源变化，而需结合汞浓度、Hg/TOC、氧化还原敏感元素等地球化学指标，并综合MDF–MIF 协变特征，以区分源变化与沉积后成岩过程的影响。
相关成果发表于地化领域TOP 期刊《Geochimica et Cosmochimica Acta》。博士生陈筱玮为论文第一作者，孙若愚教授为通讯作者。研究获国家自然科学基金项目（42421003、42373011、42276051）和天津市自然科学基金项目（23JCJQJC00280）资助。
论文信息
Xiaowei Chen（陈筱玮）, Daniel Cossa, Jiawang Wu（吴家望）, Lars-Eric Heimbürger-Boavida, Songjing Li（李松旌）, Zhao Wang（王钊）, Stéphane Guédron, Wang Zheng（郑旺）, Yi Liu（刘羿）, Jiubin Chen（陈玖斌）, and Ruoyu Sun*（孙若愚）. (2026). Redox overprinting and anthropogenic source shifts recorded by mercury isotope systematics in Eastern Mediterranean deep-sea sediments. Geochimica et Cosmochimica Acta.
文章链接: https://doi.org/10.1016/j.gca.2026.08.033
