棕碳(BrC)是大气有机气溶胶(OA)的重要组成部分,可吸收近紫外(UV)至可见光(Vis)太阳辐射,对地球表层辐射强迫有显著的影响。天津市大气中PM2.5浓度较高,有机质(OM)含量丰富,BrC很可能成为区域大气气溶胶的重要吸光成分。
我院Chandra Mouli Pavuluri教授课题组利用三维荧光光谱和紫外可见光谱等分析方法,对天津市PM2.5中水溶性BrC(WSBrC)和水不溶但甲醇可溶性BrC(WI-MSBrC)的光学性质进行观测,系统研究棕碳的吸光性质和直接辐射效应,阐明其主要发色团的组成、来源和季节变化规律。
图1. 天津市WSBrC和WI-MSBrC在365nm处光吸收系数(Abs365)和水溶性有机碳、水不溶性有机碳浓度的季节变化
研究发现,WSBrC和WI-MSBrC的光吸收特性呈现明显的季节变化特征,秋冬季节丰富的BrC来源使其光吸收系数高于春夏季节。生物来源或次生BrC和/或光漂白可能是夏季和秋季WSBrC和WI-MSBrC的质量吸收效率(MAE365)数值较低的原因。BrC光学性质与气溶胶化学成分的相关性表明,生物质燃烧和化石燃料(主要是煤)燃烧对冬季BrC含量有显著影响,而初级生物排放和次生物排放对冬季BrC含量有显著影响夏季龄期对BrC含量有显著影响。WSBrC和WI-MSBrC在300-400 nm范围内的光吸收与整个范围(300-700 nm)的光吸收均为~40%,表明BrC在UV-Vis范围内对气候变暖起着重要作用。这些结果说明了BrC在大都市气溶胶中的光吸收特性,并强调了其对辐射强迫的重要贡献。
该研究成果已于近日发表在大气科学领域国际权威期刊《Atmospheric Chemistry and Physics》上,论文第一作者为地科院2021级博士生董志超,通讯作者为地科院Chandra Mouli Pavuluri教授。本研究工作得到国家重点研发计划(2017YFC0212700)和国家自然科学基金(41775120,42277090)的资助。
文章信息:Dong, Z., Pavuluri, C. M., Li, P., Xu, Z., Deng, J., Zhao, X., Zhao, X., Fu, P., and Liu, C.-Q.: Measurement report: Optical characterization, seasonality, and sources of brown carbon in fine aerosols from Tianjin, North China: year-round observations, Atmos. Chem. Phys., 20204, 24, 5887–5905. https://doi.org/10.5194/acp-24-5887-2024