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重建大气NH3源δ15N值特征谱并阐明PM2.5中NH4+的来源研究取得进展

2024-05-07

为解决我国灰霾污染问题,国家和地方政府采取了各种措施来预防和控制空气污染,如降低大气中SO2NOx的排放量。然而,随着NH3排放量的增加可能限制了PM2.5减排效果。因此,优化控制策略时,首先要确定PM2.5NH4+的来源,这可能是我国当前和未来大气污染控制最紧迫的问题之一。前人研究中报道的NH3δ15N值在一定程度上可用于估算大气中NH4+的来源。然而,由于收集NH3源样品的方法不统一,不同NH3源的δ15N值存在明显的重叠和不确定性,不利于准确理解NH4+来源。除此之外,此前的研究大多局限于特定季节或单一城市站点,可能缺乏不同季节或功能站点(如郊区和农村地区)的综合比较研究。

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为了准确探明PM2.5NH4+的来源,我院李晓东教授课题组利用主动采样法系统建立了我国典型NH3排放源的δ15N值特征谱。结果发现,与挥发性NH3(v-NH3相比,燃烧相关的NH3(c-NH3表现出更偏正的δ15N值,同时来自农业土壤和人类排泄物排放的δ15N-NH3值存在不同的季节性变化(图1)。基于MixSIAR模型,研究发现使用文献中δ15N-NH3源谱可能会高估c-NH3NH4+的贡献。同时,与不考虑源谱的季节性变化估算的结果相比,考虑源谱的季节性所估算的结果更符合实际。因此,研究证实在使用MixSIAR模型估算PM2.5NH4+的源贡献时,应考虑NH3δ15N值的季节性变化。

图1 本研究和前人研究中NH3δ15N值的比较

基于以上NH3δ15N值特征谱,进一步探究了天津市市区和郊区PM2.5NH4+来源的时空变化及潜在联系。结果发现,夏季郊区NH4NO3的浓度明显低于城区,冬季两地差异不明显。无论城区还是郊区,v-NH3c-NH3的贡献率在季节上呈现出相似的变化模式。但是,冬季城区样品点c-NH3成的稳定颗粒态NH4NO3可能会被输送到下风向郊区,导致郊区NH4+浓度升高。

    上述研究建立了NH3δ15N值季节性特征谱,并深入分析了天津市PM2.5中NH4+来源的时空变化规律及城郊间潜在的联系,为制定因地制宜的减排策略提供了科学依据,对减轻日益严重的大气NH3污染具有重要意义。相关成果在地学和环境学Top期刊《Journal of Geophysical Research: Atmospheres》、《Science of The Total Environment》等发表。论文第一作者为我院2023届博士毕业生肖浩,通讯作者为李晓东教授。课题组丁士元副教授、硕士生纪传文等参与了以上研究。研究得到国家自然科学基金(42273020、41773006),国家资助博士后研究人员计划(GZC20231552)以及天津市自然科学基金项目(22JCQNJC00700)等联合资助。

论文信息:

Xiao Hao, Ding Shiyuan, Li Xiaodong. (2024), Sources of NH4+ in PM2.5 and their seasonal variations in urban Tianjin China: New insights from the seasonal δ15N values of NH3 source, Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 129, e2023JD040169, doi: https://doi.org/10.1029/2023JD040169.

Xiao Hao, Ji Chuanwen, Ding Shiyuan, Li Xiaodong. (2024), Strategic control of combustion-induced ammonia emissions: A key initiative for substantial PM2.5 reduction in Tianjin, North China Plain, Science of The Total Environment, 928, 172328, doi: https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2024.172328.


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