氮循环变化是人类世地表生态环境和气候变化的诱因之一，关系到水-土-气环境质量、粮食生产、生态系统的结构功能和气候反馈。合成氨是化学氮肥的主要原料，氨燃料也是实现能源动力领域“碳中和”的关键物质。然而，工业革命以来人口增长和经济发展导致了大气中氨气（NH3）和铵根离子（NH4+）浓度、库存、沉降通量持续增加，正确认识大气NH3的主要陆地排放源贡献是制定NH3减排策略和评估人为NH3生态、环境和气候效应的关键。
由于NH3的溶解性和化学反应活性高，其大气寿命较短，但NH4+的大气传输明显，导致特定监测点和下垫面的大气铵态氮来源复杂和混合程度高。在区域和全球尺度，以农业氮肥施用和养殖废弃物为主的NH3挥发（v-NH3）一直被认为是大气中铵态氮的主要来源。近年来，来自实验模拟、地面采样分析、卫星遥感监测、以及更精确的排放清单统计等越来越多的研究证据表明：以燃煤（城市及周边工业煤燃烧、非城市地区散煤燃烧）和燃油（以城市交通为热点，非城市地区也广泛分布）为主的化石源以及以农作物秸秆和自然火灾为主的生物质燃料燃烧排放了大量NH3。然而，广泛存在的燃烧相关NH3（c-NH3）的排放因子和排放强度难以准确约束，导致c-NH3排放量及其对区域大气NH3的贡献并不确定。
上世纪五十年代以来，氮稳定同位素（δ15N）已逐步成为追踪大气铵态氮来源的有力工具，至今已在东亚、北美和欧洲三大高氮污染区开展了大量观测（图1）。然而，如何厘清大气铵态氮的δ15N变化机理、实现源贡献的同位素定量评估一直是大气系统氮同位素地球化学的一大难题。基于上述背景和问题，天津大学刘学炎课题组1）详细约束大气NH3、颗粒物NH4+（p-NH4+）和降水NH4+（w-NH4+）与初始排放NH3混合物（i-NH3）之间的氮同位素效应；2）重建了东亚、北美和欧洲观测区大气i-NH3的δ15N（δ15Ni-NH3），发现δ15Ni-NH3呈现北美>欧洲>东亚，但过去几十年来三个地区的δ15Ni-NH3均下降，表明北美c-NH3的相对占比高于欧洲和东亚，但三个地区v-NH3的占比均呈增加趋势；3）结合主要c-NH3和v-NH3源的δ15N值和v-NH3的排放量，应用δ15N质量平衡模型计算了三个研究区c-NH3的占比和排放量：分别为东亚40±21%（6.6±3.4 Tg N yr-1）、北美49±16%（2.8±0.9 Tg N yr-1）和欧洲44±19%（2.8±1.3 Tg N yr-1）（图1）。这些结果揭示c-NH3对大气铵态氮有重要贡献，提供了新的区域NH3排放数据（图1），为当前和未来大气NH3减排策略制定、沉降量清算和效应评估提供了新的科学证据。
该研究在国家自然科学基金（42125301, 41730855, 42073005）等项目的资助下完成，以“Significant contributions of combustion-related sources to ammonia emissions”为题，于2022年12月13日在Nature Communications在线发表，论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-35381-4。天津大学地科院2019级博士生陈志立和宋韦副教授为论文共同第一作者，刘学炎教授为通讯作者。天津大学刘丛强院士、陈冠益教授和胡朝臣博士后，中国农大刘学军教授，布朗大学Wendell Walters博士，普渡大学Greg Michalski教授以及英国生态水文中心David Fowler教授参与了研究。
图1. 大气铵态氮同位素分析的方法原理和关键发现
第一作者简介
陈志立（1993-），天津大学地球系统科学学院2019级博士生，主要研究大气氮沉降通量监测、同位素效应和来源示踪，目前以第一作者在Nature Communications, Atmopsheric Environment, Science of the Total Environment, Atmospheric and Oceanic Science Letters等期刊发表论文4篇。
宋韦（1985-），天津大学地球系统科学学院副教授，硕士生导师。主要研究大气活性氮的沉降分布和来源示踪，目前以第一作者在Nature Communications (2篇), National Science Review, JGR: Atmospheres, Environmental Science & Technology和Atmospheric Chemistry and Physics等地学和环境生态学领域TOP期刊上发表论文12篇。主持国家自然科学科学基金2项，曾获天津市131人才工程、天津大学北洋青年骨干教师和沈志康奖教金等称号。
