溶解性有机物（DOM）被认为是环境中最为活跃的化学组分之一，参与地球上各种生物地球化学循环过程，是地球各圈层物质及能量交换的重要形式。微生物作用是DOM降解的主要形式，但是DOM也能够被环境中的氧化剂（自由基、H2O2、锰氧化物、臭氧等）所氧化降解。氧化反应能够显著地改变DOM的组分，从而影响DOM的生物化学特性及微生物利用效率。值得注意的是，锰氧化物在土壤和沉积物中普遍存在，具有氧化还原活性高、比表面积大、表面负电荷高等特点，为自然环境中重要的吸附剂、催化剂和氧化剂。因此，锰氧化物对DOM的氧化过程与氧化机制研究对深入理解DOM-矿物相互作用及全球碳循环具有重要意义。
近期我院界面过程与土壤圈演化中心张坚超老师与美国怀俄明大学朱孟强副教授团队及美国佛罗里达州立大学Amy Mckenna合作，利用美国高磁场国家实验室（NHMFL）21-T 傅里叶变换离子回旋共振质谱（FT-ICR MS）开展锰氧化物对DOM的选择性氧化研究，并取得阶段性成果。相关成果在国际专业期刊《Environmental Science & Technology》上发表。
研究结果表明：水钠锰矿（δ-MnO2）在不同pH（pH 4 vs pH 6）环境下表现出不同的氧化特性， DOM在pH 4的环境下氧化更加彻底，更多的电子转移到δ-MnO2。多环芳烃类物质、碳水化合物和多酚物质比脂类物质及高不饱和酚类物质更容易受到δ-MnO2的氧化；另外，δ-MnO2优先选择性氧化拥有较大分子量、较高芳香度指数（AImod）、较高双键当量（DBE）及较高碳氧化状态（NOSC）的物质。研究结果进一步证明锰氧化物对有机物的氧化与微生物主导的有机物降解相似，同样具有热力学控制、苯环裂解及硫化过程。
该工作得到国家留学基金委的资助。
文章信息：Jianchao Zhang, Amy M. McKenna, Mengqiang Zhu*. Macromolecular Characterization of Compound Selectivity for Oxidation and Oxidative Alterations of Dissolved Organic Matter by Manganese Oxide. Environmental Science & Technology. 2021. https://doi.org/10.1021/acs.est.1c01283
