大气气溶胶是由无机和有机组分组成的复杂混合体系,其粒径范围为几纳米至几十微米。大气气溶胶(包括生物气溶胶)具有许多重要影响,如全球气候变化、大气能见度和辐射平衡、对流层和平流层的大气化学反应、以及人体健康等(图1)。所有这些过程和效应都与其化学组成息息相关。因此,在分子水平上研究和表征大气气溶胶的来源和组成显得尤为重要。
图1. 陆地/海洋-大气界面的气溶胶化学(Hu et al., 2020)
近年来,天津大学地科院“地-气界面科学中心”傅平青教授课题组与国内外相关科学家密切合作,开展了大气气溶胶在陆地/海洋-大气界面的循环过程研究,在其有机分子组成、同位素组成、来源解析以及光吸收特性等方面取得一系列研究成果,加深了对城市、高山、海洋和极地等地区大气气溶胶的特征、来源、形成机制、大气扩散规律,及气候效应和生物地球化学循环等的认识(图2)。
图2. 近期大气颗粒物研究站点
1. 城市气溶胶。有机气溶胶是我国霾污染形成的关键组分和因子之一。利用有机物分子标志物对北京和天津市四季大气颗粒物进行了研究(Li et al., 2018; Fan et al., 2020)。将大气环境化学和同位素地球化学手段相结合,对烷烃及脂肪酸的浓度水平和有机单体稳定碳同位素进行了相关研究(Ren et al., 2019),探讨了化石源和非化石源的稳定碳同位素信号特征,增进了对重霾区有机物的来源、消亡和大气传输过程的理解(图3左)。
图3. The supplementary covers
黑碳(Deng et al., 2020)和铵盐是大气气溶胶的重要成分。尤其是NH4+及其前体物NH3影响大气重污染的发生。此前,该类研究多聚焦于近地面气溶胶,而对城市边界层中的垂直分布研究较少。利用中科院大气物理所325米气象观测铁塔不同高度采集的PM2.5样品进行NH4+含量及其氮同位素组成分析(Wu et al., 2019)(图3右)。
2. 高山气溶胶。分别在四川峨眉山(海拔3080米)(Zhao et al., 2020)和山东泰山(海拔1534米)山顶进行观测(Zhao et al., 2019; Yue et al., 2019a),研究地表与对流层大气的相互作用,尤其是对流层内生物气溶胶的含量及转化过程,阐明了通过山谷风和长距离运输转化的过程。
3. 海洋有机气溶胶。生物源一次(BPOA)和二次有机气溶胶(BSOA)是大气颗粒物的重要组分,影响区域/全球的空气质量和气候变化。目前对其在海洋大气中的浓度及空间分布的研究仍处于起步阶段。我们研究了近海大气气溶胶中糖类和生物二次有机分子的组成、浓度、空间分布及主要来源,为解析和模式模拟东海气溶胶的分子组成和浓度水平提供了有用的信息,有助于进一步理解西北太平洋地区的大气化学以及海洋生物地球化学循环(Kang et al., 2018)。
4. 北极有机气溶胶。棕色碳(Brown Carbon, BrC)是大气中除黑碳外的另一重要光吸收物质。相比低纬地区,北极的气候对光吸收成分的排放更敏感。近期,对加拿大高纬度地区气溶胶中水溶性棕色碳成分的性质、来源和影响进行了研究(Yue et al., 2019b)。探讨了从冬季到春末期间在加拿大Alert地区BrC的光学性质、来源以及辐射吸收影响,发现极昼期间来自海洋并经光化学二次生成的水溶性BrC逐渐占主导,其辐射影响不容忽视。
相关工作受国家杰出青年科学基金、中英重大国际合作项目、国家重点研发计划重点项目等资助。
主要成果列表:
1. Kang, M.J., P.Q. Fu*, K. Kawamura, F. Yang, H.L. Zhang, Z.C. Zang, H. Ren, L.J. Ren, Y. Zhao, Y.L. Sun, and Z.F. Wang (2018) Characterization of biogenic primary and secondary organic aerosols in the marine atmosphere over the East China Sea. Atmospheric Chemistry and Physics 18(19), 13947–13967.
(https://doi.org/10.5194/acp-18-13947-2018)
2. Li, L.J., L.J. Ren, H. Ren, S.Y. Yue, Q.R. Xie, W.Y. Zhao, M.J. Kang, J. Li, Z.F. Wang, Y.L. Sun and P.Q. Fu* (2018) Molecular characterization and seasonal variation in primary and secondary organic aerosols in Beijing, China. Journal of Geophysical Research – Atmospheres 123, 12394–12412.
(https://doi.org/10.1029/2018JD028527)
3. Ren, L.J., W. Hu, J.Z. Hou, L.J. Li, S.Y. Yue, Y.L. Sun, Z.F. Wang, X.D. Li, C.M. Pavuluri, S.J. Hou, C.-Q. Liu, K. Kawamura, R.M. Ellam, and P.Q. Fu* (2019) Compound-specific stable carbon isotope ratios of terrestrial biomarkers in urban aerosols from Beijing, China. ACS Earth & Space Chemistry 3(9), 1896–1904.
(https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsearthspacechem.9b00113)
4. Wu, L.B., H. Ren, P. Wang, J. Chen, Y.T. Fang, W. Hu, L.J. Ren, J.J. Deng, Y. Song, J. Li, Y.L. Sun, Z.F. Wang, C.-Q. Liu, Q. Ying, and P.Q. Fu* (2019) Aerosol ammonium in the urban boundary layer in Beijing: an insight from nitrogen isotope ratios. Environmental Science & Technology Letters 6(7), 389–395.
(https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.estlett.9b00328)
5. Yue, S.Y., L.J. Ren, T.L. Song, L.J. Li, Q.R. Xie, W.J. Li, M.J. Kang, W.Y. Zhao, L.F. Wei, H. Ren, Y.L. Sun, Z.F. Wang, R.M. Ellam, C.-Q. Liu, K. Kawamura, and P.Q. Fu* (2019a) Abundance and diurnal trends of fluorescent bioaerosols in the troposphere over Mt. Tai, China, in spring. Journal of Geophysical Research – Atmospheres 124(7), 4158–4173.
(https://doi.org/10.1029/2018JD029486)
6. Yue, S.Y., S. Bikkina, M. Gao, L.A. Barrie, K. Kawamura, and P.Q. Fu* (2019b) Sources and radiative absorption of water-soluble brown carbon in the high Arctic atmosphere. Geophysical Research Letters 46, 14881–14891.
(https://doi.org/10.1029/2019GL085318)
7. Zhao, W.Y., P.Q. Fu*, S.Y. Yue, L.J. Li, Q.R. Xie, C. Zhu, L.F. Wei, H. Ren, P. Li, W.J. Li, Y.L. Sun, Z.F. Wang, K. Kawamura, and J.M. Chen (2019) Excitation-emission matrix fluorescence, molecular characterization and compound-specific stable carbon isotopic composition of dissolved organic matter in cloud water over Mt. Tai. Atmospheric Environment 213, 608–619.
(https://doi.org/10.1016/j.atmosenv.2019.06.034)
8. Deng, J.J.*, W. Zhao, L.B. Wu, W. Hu, L.J. Ren, X. Wan, and P.Q. Fu (2020) Black carbon in Xiamen, China: temporal variations, transport pathways and impacts of synoptic circulation. Chemosphere 241, 125133.
(https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2019.125133)
9. Fan, Y.B., C.-Q. Liu*, L.J. Li, L.J. Ren, H. Ren, W. Hu, J.J. Deng, L.B. Wu, S.J. Zhong, Y. Zhao, S. Wang, C.M. Pavuluri, X.L. Pan, Y.L. Sun, Z.F. Wang, and P.Q. Fu* (2020) Molecular characterization and seasonal variation in primary and secondary organic aerosols in Tianjin, China. Atmospheric Chemistry and Physics20(1), 117–137.
(https://doi.org/10.5194/acp-20-117-2020)
10. Hu, W., Z.H. Wang, S. Huang, L.J. Ren, S.Y. Yue, P. Li, Q.R. Xie, W.Y. Zhao, L.F. Wei, H. Ren, L.B. Wu, J.J. Deng, and P.Q. Fu* (2020) Biological aerosol particles in polluted regions. Current Pollution Reportsdoi:10.1007/s40726-020-00138-4.
(https://doi.org/10.1007/s40726-020-00138-4)
11. Zhao, Y., H. Ren, J.J. Deng, L.J. Li, W. Hu, L.J. Ren, Y.B. Fan, L.B. Wu, J. Li, Y.L. Sun, Z.F. Wang, H. Akimoto, X. Zeng, Y. Cheng, S.F. Kong, H. Su, Y.F. Cheng, K. Kawamura, and P.Q. Fu* (2020) High daytime abundance of primary organic aerosols over Mt. Emei, Southwest China in summer. Science of the Total Environment 703, 134475.
(https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2019.134475)